KAUST AFM: MXene@COF 二維納米片的共價(jià)組裝與在鋰電的應(yīng)用
發(fā)布時(shí)間：2021-11-08 13:33:47 人氣：1650
文章信息
共價(jià)組裝二維MXene@COF異質(zhì)結(jié)實(shí)現(xiàn)穩(wěn)定性鋰金屬負(fù)極第一作者：Dong Guo (郭冬)通訊作者：Zhiping Lai (賴(lài)志平) 教授單位：沙特阿卜杜拉國(guó)王科技大學(xué)
研究背景
鋰金屬具有高比容量，低電位的特定，被視為鋰電池中最有前途的負(fù)極材料。然而，鋰枝晶的生長(zhǎng)嚴(yán)重影響了鋰金屬負(fù)極的穩(wěn)定性和電池的安全性。本文展示了一類(lèi)二維異質(zhì)結(jié)構(gòu)組成的三維鋰金屬宿主材料，在實(shí)現(xiàn)無(wú)枝晶的鋰金屬沉積方面展示了獨(dú)特的優(yōu)勢(shì)。
文章簡(jiǎn)介
基于此，來(lái)自沙特阿拉伯國(guó)王科技大學(xué)（KAUST）的賴(lài)志平教授團(tuán)隊(duì)，在國(guó)際知名期刊Advanced Functional Materials上發(fā)表題為“Covalent Assembly of Two-Dimensional COF-on-MXene Heterostructures Enables Fast Charging Lithium Hosts”的文章。該文章指出，通過(guò)將二維共價(jià)有機(jī)框架(COF)共價(jià)生長(zhǎng)在導(dǎo)電的超薄二維MXene納米片上，實(shí)現(xiàn)了一種新型的二維有機(jī)/無(wú)機(jī)異質(zhì)納米片結(jié)構(gòu)。實(shí)驗(yàn)表明，這種大量的納米級(jí)的二維COF上孔道，在調(diào)控鋰離子在整個(gè)電極上的均勻的傳遞起到重要作用。同時(shí)，MXene的高電子導(dǎo)電性提升了鋰離子在整個(gè)電極上的沉積動(dòng)力學(xué)，避免了電荷積累。并且，理論計(jì)算結(jié)合動(dòng)力學(xué)分析表明，COF 孔道內(nèi)的C=N基團(tuán)在放電過(guò)程中經(jīng)歷了一定程度的鋰化。這種在鋰沉積之前的鋰化，使整個(gè)多孔納米片具有良好的親鋰性，從而實(shí)現(xiàn)了極低的鋰成核過(guò)電位。
本文要點(diǎn)
要點(diǎn)一：基于MXene的二維界面多孔的MXene@COF納米片的合成。本文首次報(bào)道了在二維導(dǎo)電MXene上共價(jià)生長(zhǎng)二維COF的可能性。首先利用水解反應(yīng)，對(duì)MXene 表面氨基化。隨后通過(guò)調(diào)控席夫堿反應(yīng)，實(shí)現(xiàn)了COF-LZU1在MXene上的均勻生長(zhǎng)。
圖1. MXene@COF異質(zhì)結(jié)構(gòu)的合成示意圖和相關(guān)納米片的形貌表征。
圖2. （a-d）MXene@COF異質(zhì)結(jié)構(gòu)的結(jié)構(gòu)及物性表征。(e-f) 由MXene@COF異質(zhì)結(jié)構(gòu)形成的三維Li宿主的孔結(jié)構(gòu)表征。
要點(diǎn)二：探索了MXene@COF中鋰離子傳輸和沉積的動(dòng)力學(xué)機(jī)制引入的COF孔道對(duì)電極上的鋰離子實(shí)現(xiàn)了分子水平上的均勻分布，這對(duì)無(wú)枝晶鋰沉積具有決定性作用。同時(shí)，理論計(jì)算和循環(huán)后的電極表征分析表明，生長(zhǎng)在MXene表面上的COF孔道在鋰沉積過(guò)程中有一定的鋰化作用。這一過(guò)程實(shí)現(xiàn)了更低的成核過(guò)電位，從而實(shí)現(xiàn)了在大電流密度下，避免了鋰離子的電荷積累，從而實(shí)現(xiàn)了快充而又無(wú)鋰枝晶的生長(zhǎng)。
圖3. （a-d）鋰離子在3D MXene@COF上的沉積動(dòng)力學(xué)行為分析。（e-h）鋰離子在不同宿主材料中沉積形貌的對(duì)比。
通過(guò)電化學(xué)分析表明，鋰離子在MXene@COF納米片上的沉積具有極小的成核過(guò)電位和沉積過(guò)電位。這兩個(gè)較小的電位證實(shí)了鋰離子在這種框架內(nèi)的傳輸動(dòng)力學(xué)優(yōu)勢(shì)，為無(wú)枝晶的鋰沉積提供了重要支撐。
圖4. （a-b）鋰離子在MXene和COF納米片上的傳遞路徑計(jì)算分析。（c-f）鋰離子在Cu (c-d)和MXene@COF上的沉積相場(chǎng)模擬。
要點(diǎn)三：構(gòu)建了基于Li/MXene@COF的優(yōu)異的Li-S和Li-LFP鋰金屬全電池。以鍍Li的Li/MXene@COF為負(fù)極，以硫和磷酸鐵鋰分別為正極，實(shí)現(xiàn)了全電池的組裝。兩種全電池均表現(xiàn)出良好的循環(huán)穩(wěn)定性。比如，Li/MXene@COF||S電池在有限的鋰含量的條件下，可以穩(wěn)定循環(huán)150圈，并且比容量維持在了750 mAh/g，表面構(gòu)建穩(wěn)定的鋰負(fù)極對(duì)全電池的性能具有重要意義。
圖5. （a-）Li/MXene@COF對(duì)稱(chēng)電池的循環(huán)性能表征。（f-h）以Li/MXene@COF作為負(fù)極組裝的Li-S和Li-LFP全電池循環(huán)性能
文章鏈接
Covalent Assembly of Two-Dimensional COF-on-MXene Heterostructures Enables Fast Charging Lithium Hostshttps://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adfm.202101194
通訊作者介紹
賴(lài)志平 教授。2009年至今在沙特阿卜杜拉國(guó)王科技大學(xué)工作。研究工作涉及多孔材料和膜過(guò)程在分離，電化學(xué)能源轉(zhuǎn)化等多個(gè)方向的應(yīng)用。近年來(lái)發(fā)表高水平SCI論文多篇，包括Nature Nanotechnology, JACS, Advanced Materials, Energy&Environmental Science, Advanced Functional Materials, Nature Communications, Nano Energy, ACS Nano等等。現(xiàn)在擁有由research scientist, postdoc and PhD student 組成的近20余人的研究團(tuán)隊(duì)。
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